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由于地球上煤、石油和天然氣等自然資源的有限可用性，自發(fā)明太陽(yáng)能電池以利用清潔太陽(yáng)能以來(lái)，研究人員進(jìn)行了深入而廣泛的研究.太陽(yáng)能電池的使用減少了排放到大氣中的有害化學(xué)物質(zhì)，將有助于滿足當(dāng)前的能源需求，同時(shí)也減少了碳排放。

研究人員研究了氧化鋯因?yàn)槠鋬?yōu)異的物理、光學(xué)和化學(xué)性質(zhì)，例如具有高介電常數(shù)、高熔點(diǎn)、化學(xué)穩(wěn)定性、低電導(dǎo)率和生物相容性，根據(jù)可獲得的文獻(xiàn)，報(bào)道的ZrO的帶隙材料約為5.6±0.2電子伏.氧化鋯的三種多晶型隨著溫度的升高，氧化鋯發(fā)生從單斜到四方和立方的相變，導(dǎo)致更高的對(duì)稱性。

在過(guò)去的幾十年里，族納米晶體半導(dǎo)體因其具有塊體形式所不具備的顯著特征而被廣泛應(yīng)用。納米顆粒具有非常大的表面積-體積比并且人們可以通過(guò)不同的薄膜沉積方式調(diào)節(jié)顆粒尺寸和形狀來(lái)合成這些材料用于特定的研究和應(yīng)用，這導(dǎo)致低于一定尺寸的量子尺寸效應(yīng).塊狀CdS顆粒具有2.42 eV的直接帶隙.低于或等于玻爾激子半徑的粒子產(chǎn)生了一種新形式的系統(tǒng)，稱為量子點(diǎn)(QDs ),這導(dǎo)致QDs的價(jià)帶和導(dǎo)帶之間的能隙分離.

量子點(diǎn)是具有窄帶隙的納米晶體半導(dǎo)體，如CdS、PbS、CdTe、CdSe等。并且這些具有關(guān)于它們的大部分的獨(dú)特性質(zhì)，使它們更有用。這些特性包括由于量子限制效應(yīng)、多激子生成(MEG)和電子學(xué)而產(chǎn)生的可調(diào)能帶隙，這有助于提高效率并對(duì)太陽(yáng)光譜中的不同波長(zhǎng)具有更高的吸收系數(shù)。

量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池(qdsc)的吸收機(jī)制是:首先，入射光子將QDs價(jià)帶(VB)電子激發(fā)到導(dǎo)帶(CB)；第二，這些受激電子通過(guò)擴(kuò)散過(guò)程從QD CB注入到氧化鋯CB中，最終注入到FTO中，并流過(guò)外部電路，同時(shí)氧化還原電解質(zhì)通過(guò)接受來(lái)自外部電路的電子再生氧化的QD.QDSSC中的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制.

裸氧化鋯通過(guò)稱為SILAR的工藝，用0.02摩爾濃度的CdS和0.02摩爾濃度的硫化鈉敏化多孔膜，該工藝包括首先將沉積的氧化鋯膜(光陽(yáng)極)浸入鎘前體溶液中30秒，第二次用雙蒸水(DDW)沖洗它，第三次將同一電極浸入硫前體溶液中以獲得CdS 30秒，第四次用DDW沖洗它。

將硝酸鎘和硫化鈉溶解在25毫升DDW中。浸漬和沖洗金屬氧化物膜電極的這四個(gè)階段被稱為SILAR的一個(gè)循環(huán)。用這種方法測(cè)定的硫化鎘在氧化鋯上的吸附濃度2通過(guò)重復(fù)執(zhí)行相同的循環(huán)次數(shù)，可以進(jìn)一步增加膜的厚度。

太陽(yáng)能電池的光伏參數(shù)，如填充因子(FF)、短路電流密度，開(kāi)路電壓，輸入功率，以及功率轉(zhuǎn)換效率(η)在表中描述。使用等式計(jì)算如此制備的太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率，在本研究中，為了最大限度地減少?gòu)?fù)合損失，在清潔的透明導(dǎo)電玻璃基板上施加了致密阻擋層，其電阻約為30ω，并進(jìn)行ZnS處理以鈍化光陽(yáng)極的表面，這減少了不同界面處的電子復(fù)合，并最大限度地減少了QDs/金屬氧化物界面處的表面陷阱態(tài).這也有助于減少能帶偏移，從而增加電子從敏化劑的導(dǎo)帶向氧化鋯導(dǎo)帶的擴(kuò)散。

實(shí)驗(yàn)

本研究中用于制備電解質(zhì)和反電極的光陽(yáng)極沉積和敏化過(guò)程的化學(xué)品清單如下:氧化鋯2納米粉末(顆粒大小約為。45 nm)來(lái)自SRL，乙基纖維素來(lái)自SDFCL，乙酰丙酮來(lái)自HPLC，松油醇來(lái)自LC，硫化鈉[Na2S]來(lái)自適馬-奧爾德里奇，氫氧化鈉[NaOH]來(lái)自適馬-奧爾德里奇，硫磺粉來(lái)自CDH，乙醇來(lái)自CHFC，硝酸鎘[Cd(NO3)2三氯化鈦[TiCl3]來(lái)自LC，和醋酸鋅)來(lái)自SRL，這些化學(xué)品是從制造商處收到后使用的。

0.25克氧化鋯2用5 ml乙醇研磨商業(yè)納米粉末，取幾克乙基纖維素，在單獨(dú)的研缽研杵中研磨10分鐘，并與上述溶液混合，隨后進(jìn)行超聲波處理。進(jìn)一步加入幾毫升松油醇，這有助于降低糊的表面張力，并有助于在FTO表面上均勻涂布薄膜。

將該混合物超聲處理3小時(shí)，然后將0.5毫升乙酰丙酮進(jìn)一步加入到制備的溶液中，再次超聲處理60分鐘，得到所需的氧化鋯2漿糊。通過(guò)將糊狀物保持在培養(yǎng)箱中蒸發(fā)掉多余的乙醇，直到我們得到合適的粘稠的氧化鋯糊狀物，這種糊狀物是在300 K下制備的。

氧化鋯2通過(guò)刮涂法將糊狀物施加到經(jīng)超聲波處理的清潔基材上，即摻氟氧化錫(FTO)上，以形成所需厚度的均勻膜，隨后在60℃下在培養(yǎng)箱中干燥該膜30分鐘。借助于透明膠帶層提供隔離物。在將薄膜放入高溫爐之前，它們已經(jīng)在培養(yǎng)箱中保存了幾個(gè)小時(shí)，通過(guò)蒸發(fā)多余的乙醇來(lái)固化。現(xiàn)在，這些膜被保存在馬弗爐中，在氧氣環(huán)境中在450℃下退火60分鐘。讓薄膜在馬弗爐中冷卻，直到達(dá)到室溫。退火膜是具有顆粒形態(tài)的白色多孔膜。

退火氧化鋯的硫化鎘敏化2薄膜是由SILAR完成的，這有助于在金屬氧化物薄膜上均勻地沉積CdS量子點(diǎn)。這里，第一個(gè)燒杯含有10 mM的Cd(不3)2在25毫升雙蒸水(DDW)中，第二個(gè)燒杯含有25毫升DDW，第三個(gè)燒杯含有10毫米的鈉2第四個(gè)燒杯含有25毫升DDW。

將光電極浸入第一個(gè)燒杯中30秒以吸附Cd2+氧化鋯上的離子2光電極，然后在第二個(gè)燒杯中沖洗30秒，以分離松散結(jié)合的Cd2+離子，再次浸入含有陰離子前體，即硫(S2−)，持續(xù)30秒與Cd反應(yīng)2+離子導(dǎo)致CdS QDs的形成，并在第四個(gè)燒杯中漂洗30秒以除去過(guò)量的陰離子。這些步驟包括在光電極上形成CdS QD敏化光陽(yáng)極的CdS量子點(diǎn)的一個(gè)SILAR循環(huán)。同樣，進(jìn)行5、10和15次SILAR循環(huán)，以在ZrO上負(fù)載不同量的CdS2薄膜。

通過(guò)將0.1 M的硫化鈉溶于25 ml DDW中并研磨10分鐘來(lái)制備多硫化物電解質(zhì)。現(xiàn)在將0.4克NaOH顆粒壓碎并在單獨(dú)的研缽杵中研磨，隨后加入0.32克硫磺粉?，F(xiàn)在研缽杵中含有鈉2s與NaOH和硫溶液混合，形成多硫化物電解質(zhì)，由于硫的存在，該電解質(zhì)是微黃色的，這種電解質(zhì)被認(rèn)為對(duì)于QDSSCs應(yīng)用是高效的.

將FTO超聲處理30分鐘，并進(jìn)一步用DDW洗滌，在蠟燭煙灰的幫助下，涂布一層炭黑膜，面積等于1cm 22被選中了。未被炭黑覆蓋的反電極的剩余區(qū)域提供了背接觸，以下儀器用于記錄和提取樣品的各種數(shù)據(jù):波長(zhǎng)范圍為200-800納米的紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)。

ZrO上退火氧化鋯薄膜和CdS敏化薄膜的X射線衍射峰圖25、10和15次SILAR循環(huán)的薄膜。圖中出現(xiàn)的峰與JCPDS卡片編號(hào)37-1484相匹配，并證實(shí)沉積的材料是ZrO2且具有單斜相.類似地，峰與JCPDS卡號(hào)02-0563相匹配，證實(shí)了CdS材料六方相的形成，由F表示的峰對(duì)應(yīng)于JCPDS卡號(hào)18-1387，這證實(shí)了摻氟氧化錫(FTO) (SnO2:F)用作基底的材料。

所制備的薄膜的紫外-可見(jiàn)吸收光譜清楚地顯示了負(fù)載CdS的薄膜對(duì)光的吸收隨著CdS的SILAR循環(huán)數(shù)的增加而增加。15個(gè)CdS/ZrO2薄膜顯示了在從200到700 nm的可見(jiàn)波長(zhǎng)范圍內(nèi)對(duì)UV中的入射光的最大吸收。

能量(eV)對(duì)如此制備的膜的吸光度圖的平方。退火氧化鋯的計(jì)算能帶隙2薄膜，05 CdS/ZrO2薄膜，10 CdS/ZrO2薄膜和15個(gè)CdS/ZrO2薄膜分別為5.15電子伏、3.55電子伏、2.46電子伏和2.40電子伏。光吸收光譜表明，隨著CdS硅周期的增加，光帶隙減小，出現(xiàn)紅移。在15 CdS/ZrO中2硫化鎘在氧化鋯上的聚集2導(dǎo)致以較小的CdS納米顆粒為代價(jià)形成較大的CdS顆粒，從而降低光學(xué)帶隙，這是本體顆粒的固有性質(zhì)。

用FESEM研究了薄膜的表面形貌，顯示了退火后ZrO的多孔形貌薄膜和隨后的圖像證實(shí)了CdS顆粒在多孔ZrO上的均勻涂覆2。薄膜退火后可見(jiàn)顆粒狀和多孔形態(tài)，圖像中可見(jiàn)的發(fā)白部分是氧化鋯上的CdS吸附層2通過(guò)SILAR吸附CdS后的薄膜，在ZrO的表面上有CdS顆粒的聚集2更高硅周期的薄膜。

氧化鋯2發(fā)現(xiàn)納米顆粒直徑在20和60 nm之間，平均納米顆粒直徑為39.14 nm。氧化鋯的數(shù)量2取納米顆粒樣品，發(fā)現(xiàn)平均納米顆粒直徑為200。通過(guò)使用Image J軟件收集直徑數(shù)據(jù)，并繪制直方圖以找到氧化鋯的平均直徑2納米粒子和通過(guò)在同一軟件中使用高斯分布函數(shù)。

CdS/ZrO2沒(méi)有致密層的膜由于電池短路(即，在制備的ZrO中存在針孔)而表現(xiàn)出可忽略的效率和差的填充因子2層)，這意味著受激電子直接找到從敏化劑導(dǎo)帶移動(dòng)到FTO導(dǎo)帶的路徑。結(jié)果，發(fā)生光生電子復(fù)合損失。因此，我們必須應(yīng)用致密層來(lái)減少這些損失，并為受激光電子創(chuàng)建一條路徑，以從敏化劑導(dǎo)帶平穩(wěn)地行進(jìn)到金屬氧化物導(dǎo)帶，然后到達(dá)FTO導(dǎo)帶。

裸露的氧化鋯2薄膜和CdS敏化的氧化鋯2結(jié)合作為反電極的炭黑和作為電解質(zhì)的多硫化物，測(cè)試光陽(yáng)極，掩模面積為0.25 cm。根據(jù)表格2CdS敏化的ZrO的10個(gè)SILAR循環(huán)2薄膜顯示出比05 SILAR更好的性能，這是由于更好的填充因子和在ZrO上CdS的均勻負(fù)載2電影。

在05 SILAR中，在ZrO上有較少的CdS顆粒負(fù)載2，這導(dǎo)致激子產(chǎn)生的面積較小，從而效率較低.15 CdS/ZrO上電流的降低光陽(yáng)極是由于硫化鎘在氧化鋯表面的聚集效應(yīng)2SILAR周期中的電極。這些過(guò)大的納米顆?？梢宰鳛橛行щ姾赊D(zhuǎn)移機(jī)制的潛在障礙。–V含氧化鋯的硫化鎘曲線2薄膜。最大值V指揮官和J南卡羅來(lái)納州對(duì)于10張CdS/ZrO2太陽(yáng)能電池是355毫伏和0.23毫安厘米− 2，分別觀察到。

為了改善太陽(yáng)能電池的參數(shù)，TiO2已應(yīng)用致密層，在FTO和金屬氧化物層之間具有致密層的電池顯示出比沒(méi)有致密層的電池好得多的填充因子值。該層有助于減少?gòu)?fù)合損失。由于光陽(yáng)極和電解質(zhì)之間的電子復(fù)合損失，可以看到填充因子的較低值。由于敏化劑和光陽(yáng)極的導(dǎo)帶之間的不良偏移，電流值很低。

因此，對(duì)氧化鋯進(jìn)行了硫化鋅處理2在相同的環(huán)境下再次測(cè)試了photoanode，結(jié)果顯示其性能幾乎是之前的兩倍。如此制備的電池的ZnS處理通過(guò)抑制各種界面處的復(fù)合損失給出了更好的光電流。為了具有更好的填充因子，該器件必須具有高的復(fù)合電阻以及光陽(yáng)極和敏化劑的導(dǎo)帶的適當(dāng)偏移。

即使在15/CdS/ZrO的表面鈍化之后2/CL，電流密度值較小(1.06 mA/cm2)是由于CdS在氧化鋯膜上的聚集，而在10/CdS/ZrO中2/CL表面鈍化后，電流密度達(dá)到最大值(1.46 mA/cm2)具有0.34的填充因子和0.46%的最高光子轉(zhuǎn)換效率。

如此制備的CdS/ZrO的電化學(xué)阻抗譜(EIS)2/CL，以及如此制備的CdS/ZrO的EIS2/CL用ZnS表面鈍化處理。9b.從0到30歐姆的橫坐標(biāo)表示金屬氧化物沉積于其上的FTO的電阻。這里，第一個(gè)半圓顯示多硫化物電解質(zhì)/碳反電極界面處的電荷轉(zhuǎn)移電阻。

因此連續(xù)的第二個(gè)半圓表示CdS/ZrO處的電阻2界面，產(chǎn)生較小的填充因子，從而我們得到10/CdS/ZrO的可觀的填充因子2/CL光陽(yáng)極。電解質(zhì)和涂碳反電極處硫的清除特性的復(fù)雜化學(xué)導(dǎo)致太陽(yáng)能電池參數(shù)的整體退化。因此，我們需要放置一個(gè)致密層，還需要減少光電子的復(fù)合損失。

原標(biāo)題：二氧化鋯(ZrO22)太陽(yáng)能電池應(yīng)用，連續(xù)離子層吸附和反應(yīng)的光陽(yáng)極