相對(duì)于體材料而言,膠體量子點(diǎn)擁有巨大的比表面積,該特性為量子點(diǎn)表面化學(xué)工程調(diào)控提供了充足的空間。然而巨大的比表面積也為量子點(diǎn)帶來了先天缺陷,比如,量子點(diǎn)表面對(duì)周圍化學(xué)環(huán)境的敏感性極高。早有研究發(fā)現(xiàn),硫化鉛量子點(diǎn)在合成過程中易被原位羥基化,而表面羥基比例與光伏器件性能之間存在負(fù)相關(guān)性,在近年來被廣泛報(bào)道,人們經(jīng)驗(yàn)性地將羥基認(rèn)為是量子點(diǎn)缺陷形式的一種,然而到目前為止,羥基的缺陷機(jī)制仍未明朗。
蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院(FUNSOM)馬萬里教授和劉澤柯副教授研究發(fā)現(xiàn),羥基化的量子點(diǎn)表面具有極強(qiáng)的吸附水能力。通過原位加熱XPS、XAS測(cè)試及DFT理論模擬,驗(yàn)證了量子點(diǎn)表面吸附水的存在,并重新標(biāo)定了XPS中O1s的OH峰及OH+H2O的吸附峰。更重要的是,研究發(fā)現(xiàn)周圍環(huán)境中的水會(huì)促使量子點(diǎn)發(fā)生隨機(jī)性的融合。由于量子限域效應(yīng),融合后的量子點(diǎn)具有更窄的光學(xué)帶隙,從而在量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部引入光學(xué)敏感的缺陷,增加量子點(diǎn)薄膜斯托克斯位移,并大幅減少熒光壽命。該現(xiàn)象在其他鹵素表面鈍化的IV-VI族量子點(diǎn)中也普遍存在。為了抑制水對(duì)量子點(diǎn)的負(fù)面影響,作者發(fā)現(xiàn)采用對(duì)流組裝法制備的量子點(diǎn)薄膜,相對(duì)于傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的旋涂法制備的量子點(diǎn)薄膜排布更加有序致密,該形貌特征為量子點(diǎn)薄膜帶來明顯的自排水效應(yīng),可有效抑制周圍環(huán)境中水的滲入及后續(xù)負(fù)面影響,大幅提升光伏器件性能及熱穩(wěn)定性。該發(fā)現(xiàn)為量子點(diǎn)表面羥基缺陷機(jī)制提供了更為深入的解釋,并為大氣環(huán)境中量子點(diǎn)光電器件印刷制備提供了有效方案。
該成果以“The Effect of Water on Colloidal Quantum Dot Solar Cells”為題發(fā)表在Nature Communications上。在該工作中,學(xué)院Steffen Duhm教授、張亮教授、王璐教授和熊世云副教授在材料表征分析和理論模擬方面給予了幫助。馬萬里教授課題組的史國(guó)鉦博士是該論文的第一作者。
原標(biāo)題:蘇州大學(xué):水對(duì)膠體量子點(diǎn)光伏器件的影響