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據(jù)外媒報(bào)道，由伍倫貢大學(xué)（University of Wollongong）超導(dǎo)與電子材料研究所負(fù)責(zé)的國(guó)際團(tuán)隊(duì)證實(shí)，通過引入新型分子軌道相互作用，可以提高鋰離子電池正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

對(duì)電動(dòng)汽車行業(yè)來說，為高性能鋰離子電池生產(chǎn)更好的正極材料，是主要挑戰(zhàn)之一。在此項(xiàng)研究中，研究人員利用澳大利亞核科學(xué)技術(shù)組織（ANSTO）的設(shè)施和技術(shù)，證明在富有前景的正極材料尖晶石LiNi0.5 Mn1.5 O4（LNMO）中摻雜鍺，能夠明顯增強(qiáng)氧和金屬陽離子之間4s-2p軌道的相互作用。“相對(duì)來說，4s-2p軌道并不常見。但研究人員在文獻(xiàn)中發(fā)現(xiàn)了一種化合物，其中鍺的價(jià)態(tài)為+ 3，使電子構(gòu)型（[Ar] 3d104s1）成為可能，其中4s過渡金屬軌道電子可與氧2p軌道上的未配對(duì)電子相互作用，產(chǎn)生雜化4s-2p軌道。”

在LNMO材料中，4s-2p軌道可以實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。通過ANSTO的澳大利亞同步加速器（Australian Synchrotron）和澳大利亞中子散射中心（Australian Center for Neutron Scattering）的同步加速器和中子實(shí)驗(yàn)，以及其他方法，可以確定這一點(diǎn)。

該團(tuán)隊(duì)使用中子和（基于實(shí)驗(yàn)室的）X射線粉末衍射，以及顯微鏡，確認(rèn)了所摻雜的鍺在LNMO結(jié)構(gòu)（具有Fd3 ?m空間群對(duì)稱性）的16c和16d晶位上的位置。鍺摻雜劑的價(jià)態(tài)對(duì)研究很重要。因此，研究人員在澳大利亞同步加速器進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)X射線光電子能譜（XPS）和X射線吸收能譜（XAS）測(cè)量。結(jié)果證實(shí)，鍺摻雜劑的平均價(jià)態(tài)為+3.56，其中鍺在16c和16d位點(diǎn)的價(jià)態(tài)分別為+3和+4。這一觀察結(jié)果得到密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果的支持。

研究人員對(duì)含有LNMO的電池電化學(xué)性能進(jìn)行評(píng)估，并將其與含有4s-2p軌道雜化（稱為4s-LNMO）的LNMO電池進(jìn)行比較。評(píng)估發(fā)現(xiàn)，摻雜2%的鍺，有助于更好地實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，同時(shí)可以降低電池電壓極化，提高能量密度和高電壓輸出。研究人員Gemeng Liang博士表示：“研究人員想要了解鋰在兩種材料中的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，將鍺引入系統(tǒng)后，鋰在材料中的擴(kuò)散速度更快，能夠更快地充電。”

完成性能測(cè)試后，Liang博士在軟X光束線上使用基于同步加速器的近邊X射線吸收光譜（NEXAFS），以獲得關(guān)于循環(huán)過程中活性物質(zhì)電子結(jié)構(gòu)的更詳細(xì)信息。在電池開路電壓下的光譜數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，在4s-2p軌道雜化對(duì)應(yīng)的位置上，4s-LNMO材料的峰值強(qiáng)度顯著增加，進(jìn)一步驗(yàn)證了新型4s-LNMO軌道相互作用的成功引入。研究人員之一、儀器科學(xué)家Bruce Cowie博士表示：“研究人員可以看到未填滿的軌道，以一種獨(dú)特但復(fù)雜的方式與填滿的軌道聯(lián)系在一起。在此基礎(chǔ)上，通過量子力學(xué)計(jì)算或與類似材料做比較，可以更好地描述系統(tǒng)的化學(xué)性質(zhì)。”

NEXAFS數(shù)據(jù)也有助于評(píng)估材料中錳的行為。Liang博士表示：“阻止錳溶解到電解質(zhì)中，可以阻止結(jié)構(gòu)中形成Mn+2和+3，有助于防止結(jié)構(gòu)退化。”NEXAFS結(jié)果表明，在4s-LNMO中只有少量的Mn3+，而不存在明顯的Mn2+，進(jìn)一步提高了材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

在澳大利亞同步加速器的粉末衍射波束線上進(jìn)行的現(xiàn)場(chǎng)原位實(shí)驗(yàn)中，研究人員探討在電池循環(huán)過程中的材料結(jié)構(gòu)行為。該團(tuán)隊(duì)利用這些數(shù)據(jù)證實(shí)了，在高工作電壓下，4s-LNMO中不利的兩相反應(yīng)得到抑制。

研究人員表示，在電池研究中，軌道雜化是一個(gè)相當(dāng)新的概念，在解決電池性能問題方面非常有前途。值得一提的是，這種方法可以擴(kuò)展至其他電池材料。

原標(biāo)題： 伍倫貢大學(xué)引入新型分子軌道相互作用　提高鋰離子電池正極材料的穩(wěn)定性