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眾所周知，鋰金屬由于其理論容量高（3860 mAh g-1）和還原電位低（-3.04V），被認為是下一代電池最有希望的候選負極。然而，鋰金屬負極實際應(yīng)用仍然面臨著諸多挑戰(zhàn)，如鋰金屬的高反應(yīng)性，以及在循環(huán)過程中無限的體積變化。盡管已經(jīng)在電極穩(wěn)定方面取得了進展，但實用的鋰金屬電池（LMBs）需要使用面積小于4 mAh cm-2的薄鋰金屬箔與常見的鋰過渡金屬氧化物正極（3~4 mAh cm-2）配對，從而通常要求鋰金屬的厚度小于20μm。因此，基于相對較?。?le;20μm）和自支撐的鋰金屬負極不僅能夠?qū)崿F(xiàn)高能量密度電池，同時能夠?qū)崿F(xiàn)負極的精確預(yù)鋰化。但現(xiàn)有的鋰箔太厚（通常為50~750μm），或者機械應(yīng)力不夠，難以滿足實際應(yīng)用的需求。

成果簡介

鑒于此，?美國斯坦福大學(xué)崔屹教授（通訊作者）等人利用一種簡便且可擴展的方法，基于厚度可調(diào)的氧化石墨烯（0.3~20μm）集流體，利用熔融鋰注入的方式制備了超薄（0.5~20μm），自支撐且機械性能優(yōu)異的鋰金屬負極。與傳統(tǒng)的純鋰金屬箔相比，0.1~3.7 mAm cm-2的低面容量打破了商業(yè)化鋰箔厚度和容量的限制（20~750μm，4~150 mAh cm-2），同時該復(fù)合鋰箔的機械強度也大大提高了，其硬度提高了525％，可抵抗永久性塑性變形。

實驗結(jié)果表明，本文制備的鋰箔可以將石墨（93%)和硅(79.4%）負極的初始庫侖效率提高到100%左右，而不會產(chǎn)生過多的鋰殘留物，并使鋰離子全電池的容量提高8%?；谶@種薄的鋰金屬復(fù)合電極，可以實現(xiàn)高度可逆的鋰沉積/剝離，并防止負極快速斷裂，從而將鋰金屬全電池的循環(huán)壽命延長9倍。相關(guān)研究成果“Free-standing ultrathin lithium metal-graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries”為題發(fā)表在Nature Energy上。

核心內(nèi)容

一、超薄自支撐復(fù)合膜的制備

要點一：利用致密的氧化石墨烯（GO）的超快自膨脹和還原（USER）反應(yīng)將其堆疊成多孔的、擴展和還原的氧化石墨烯膜（eGF），同時通過熔融鋰注入，制備具有可擴展性，厚度可調(diào)，且具有良好的機械強度和柔韌性的Li@eGF的復(fù)合電極。
要點二：USER反應(yīng)原理在于加熱時GO中大量的含氧官能團迅速分解為一氧化碳和二氧化碳氣體，該膜從厚度小于1μm的GO膜膨脹到厚度大于或等于30μm的eGF。
要點三：Li@eGF電極的厚度可以通過亞微米級滾壓機進一步調(diào)整，多孔eGF集流體的厚度可調(diào)節(jié)為約0.3、1、2、5、10和20μm。 二、超薄Li@eGF表征

要點一：邊緣接觸熔融鋰注入超薄集流體中，可以制成厚度不同的柔性自支撐Li@eGF電極。

要點二：Li@eGF具有廣泛的面容量，同時由高容量的負極組裝的Li-S電池具有與純鋰金屬相似的電化學(xué)性能和的電壓-容量曲線，表明不損害電池工作電壓。

要點三：Li@eGF電極的機械強度比純鋰金屬箔的機械強度高，表明3D eGF集流體的耐久性和可回收性。
三、石墨負極的精確預(yù)鋰化

要點一：通過覆蓋2μm厚的Li@eGF膜（容量為0.391 mAh cm-2）在石墨負極的頂表面上，Li@eGF膜部分地對石墨進行預(yù)鋰化，并補償此初始鋰損耗，其初始效率（ICE）提高到100％（圖3a-c），厚度為5μm的Li@eGF膜將ICE升高至117.6％，同時精確預(yù)鋰化的石墨負極在循環(huán)穩(wěn)定性方面沒有表現(xiàn)出任何明顯的損失。

要點二：使用厚度為5μm的Li@eGF進行的預(yù)鋰化時，電池都受到金屬鋰沉積的影響，會引起較高的電壓（圖3f）。使用5μm厚的Li@eGF時，鋰枝晶沉積在負極上（圖3h），而2μm厚的Li@eGF的石墨表面干凈，沒有任何鋰枝晶（圖3i），從而證明了精確調(diào)節(jié)鋰金屬電極的微米級厚度對于預(yù)鋰化的重要性。
四、硅負極的精確預(yù)鋰化

要點一：預(yù)鋰化與未經(jīng)預(yù)鋰化的硅負極具有相似的電壓曲線，表明Li@eGF不損害負極的電化學(xué)行為或動力學(xué)。Li@eGF的成功應(yīng)用，證明了其作為鋰離子電池預(yù)鋰化材料的普遍性。

要點二：Li@eGF膜能夠使硅負極體積膨脹引起的裂紋最小化，并改善了納米硅負極的循環(huán)穩(wěn)定性，連續(xù)而堅固的eGF膜將表面的硅納米顆粒緊密地保持在一起，以抵抗活性材料的脫落，從而提供雙重保護功能。


五、用于鋰金屬全電池的薄而穩(wěn)定的鋰金屬負極

要點一：微米級厚度和改進的機械強度使Li@eGF成功應(yīng)用到高能量密度的LMBs軟包全電池中，在200個循環(huán)后仍保留其容量的81％。
結(jié)論展望

綜上所述，本文制備的Li@eGF電極穩(wěn)定性的提高歸因于其獨特的特性：（1）金屬鋰在三維親鋰rGO集流體中的均勻分布抑制了局部電流密度的不均勻性，限制了Li的不均勻剝離，提高了Li沉積/剝離的可逆性；（2）rGO集流體的輕質(zhì)和高電導(dǎo)率提供了主體結(jié)構(gòu)，即使當(dāng)鋰金屬被剝離時也是如此；（3）Li@eGF的高機械強度抑制了循環(huán)過程中不均勻的電化學(xué)沉積/剝離。因此，這種超薄的Li@eGF薄膜既改善了基于鋰金屬負極的薄型全電池的循環(huán)穩(wěn)定性，又提高了電池的能量密度，并且在碳酸鹽和醚電解質(zhì)體系中均可以實現(xiàn)優(yōu)異的性能。

文獻信息

Hao Chen?, Yufei Yang, David T. Boyle?, You Kyeong Jeong, Rong Xu, Luize Scalco de Vasconcelos, Zhuojun Huang, Hansen Wang, Hongxia Wang , Wenxiao Huang, Huiqiao Li, Jiangyan Wang, Hanke Gu, Ryuhei Matsumoto, Kazunari Motohashi,Yuri Nakayama, Kejie Zhao，Yi Cui，F(xiàn)ree-standing ultrathin lithium metal-graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries, 2021, DOI:10.1038/s41560-021-00833-6 

原標(biāo)題：超薄鋰負極！鋰金屬軟包電池壽命延長9倍！