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 編者按：銅鋅錫硒(CZTSe)的組成元素在地球中儲(chǔ)量豐富且無毒，通過少量硫取代硒，其帶隙可以實(shí)現(xiàn)在1.0-1.5eV之間調(diào)節(jié)，是具有優(yōu)勢(shì)的低成本薄膜太陽能電池材料。目前，CZTSe最高效率只有12.6%，遠(yuǎn)低于其姊妹化合物銅銦鎵硒(CIGS)的22.6%。

實(shí)驗(yàn)研究表明，Na摻雜可以提高CZTSe材料中的載流子（空穴）濃度，增強(qiáng)p型電導(dǎo)，進(jìn)而提高電池效率。但目前摻雜對(duì)其影響機(jī)理尚不明確。

據(jù)此，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所曾雉課題組對(duì)CZTSe材料中雜質(zhì)和缺陷的性質(zhì)進(jìn)行了深入的研究。研究組利用第一性原理計(jì)算出Na相關(guān)缺陷的形成能、電荷轉(zhuǎn)移能級(jí)和遷移路徑。研究結(jié)果表明，在CZTSe中除了NaSn外，其它與Na相關(guān)的缺陷均為淺施主或受主。其中，NaZn形成能很低，可以在材料中大量存在，因此會(huì)和本征的深能級(jí)缺陷SnZn競(jìng)爭(zhēng)，減少電子空穴對(duì)的復(fù)合，增強(qiáng)電池的效率；同時(shí)，NaZn具有非常淺的電荷轉(zhuǎn)移能級(jí)，可以為材料貢獻(xiàn)空穴，增強(qiáng)材料的p型電導(dǎo)；Na容易在CZTSe材料中以間隙Na原子和NaCu的形式進(jìn)行遷移，有助于VCu淺受主的產(chǎn)生。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在PhysicalChemistryChemicalPhysics上。

銅基化合物CuGaS2室溫帶隙為2.43eV，接近最佳的中間帶母體材料帶隙，是理想的中間帶太陽能電池材料。近年來，中間帶太陽能電池能夠?qū)崿F(xiàn)三光子吸收過程，理論極限效率高達(dá)46%，因此而受到研究人員廣泛關(guān)注。實(shí)驗(yàn)和理論均已對(duì)多種摻雜元素(Sn、Fe、Ti、Cr等)的CuGaS2進(jìn)行研究，但結(jié)果并不清晰。例如，對(duì)于Fe摻雜CuGaS2材料，實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)隨摻雜量增大光吸收增強(qiáng)，但光電流和電壓卻在減小。為此，課題組利用優(yōu)化的雜化密度泛函從缺陷物理的角度進(jìn)行Sn摻雜CuGaS2中的缺陷問題研究。研究發(fā)現(xiàn)，CuGaS2中的SnGa是一個(gè)雙極的陷阱，輻射性復(fù)合與激發(fā)的可能性相等，因此會(huì)限制載流子的壽命，亦即光電流大小。另外，SnGa施主會(huì)誘導(dǎo)CuGa受主的自發(fā)形成，兩者電荷補(bǔ)償，將費(fèi)米能級(jí)釘扎在EV+1.4eV處。此時(shí)，離化的SnGa+和CuGa-,2–缺陷限制了可利用光的范圍。該研究從理論上解釋了目前實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的現(xiàn)象，為未來研究并理解雜質(zhì)中間帶材料的性質(zhì)提供了新思路。相關(guān)研究工作發(fā)表在PhysicalReviewB上。

研究工作得到了國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（973計(jì)劃）、國家留學(xué)基金委及合肥超算中心的資助與支持。

圖1.CZTSe中與Na相關(guān)缺陷的形成能隨費(fèi)米能級(jí)的變化(a)；Na的遷移路徑(b)。 圖2.CuGaS2中SnGa和CuGa的形成能隨費(fèi)米能級(jí)的變化曲線。箭頭指示絕熱電荷轉(zhuǎn)移能級(jí)所在位置(a)；CuGaS2中SnGa0、SnGa-和SnGa+在子帶隙能量區(qū)間的介電函數(shù)的虛部(b)。 原標(biāo)題：合肥研究院銅基薄膜太陽能電池材料缺陷研究獲進(jìn)展