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金屬鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光二極管(QLEDs)在新一代照明和顯示領(lǐng)域極具應(yīng)用前景。目前，綠光和紅光鈣鈦礦QLEDs的外量子效率(EQE)已經(jīng)超過(guò)26%，但是藍(lán)光鈣鈦礦QLEDs的性能遠(yuǎn)落后于綠光和紅光鈣鈦礦QLEDs。藍(lán)光鈣鈦礦QLEDs器件性能不佳的主要原因在于：①藍(lán)光鈣鈦礦QDs表面未配位Pb形成的缺陷會(huì)帶來(lái)嚴(yán)重的非輻射復(fù)合，阻礙了器件高效率的實(shí)現(xiàn);②藍(lán)光鈣鈦礦QDs深的價(jià)帶會(huì)在QDs和空穴傳輸層(HTLs)之間形成大的空穴注入勢(shì)壘，導(dǎo)致QDs層中載流子注入不平衡，進(jìn)而降低QLEDs的效率。因此，為了實(shí)現(xiàn)藍(lán)光QLEDs中高效的激子輻射復(fù)合，迫切需要開(kāi)發(fā)能夠同時(shí)鈍化藍(lán)光QDs缺陷和優(yōu)化器件載流子注入平衡的策略。

鑒于此，鄭州大學(xué)宋繼中等結(jié)合CsPbCl3-xBrx QDs的表面鈍化和器件結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)，構(gòu)筑了發(fā)射光譜為490 nm的高效QLEDs，最高外量子效率(EQE)達(dá)23.5%(圖1)，這是目前藍(lán)光鈣鈦礦LEDs領(lǐng)域中報(bào)道的最高值。在QD材料鈍化方面，通過(guò)引入三氟羧酸根(TFA-)來(lái)調(diào)控QDs的表面態(tài)，發(fā)現(xiàn)TFA-能夠與CsPbCl3-xBrx QDs表面未配位的Pb產(chǎn)生強(qiáng)的相互作用(圖2)。鈍化后，藍(lán)光QDs表現(xiàn)出高效的激子輻射復(fù)合行為(圖3)，其薄膜的光致發(fā)光效率(PLQY)達(dá)84%，遠(yuǎn)高于鈍化前QD薄膜的43%。此外，鈍化后的藍(lán)光QDs具有更淺的價(jià)帶，為高效QLEDs的構(gòu)筑提供了更有利的空穴注入通道。在器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方面，通過(guò)在聚[(9,9-二辛基芴-2,7-二基)-共-(4,4′-(N-(4-仲丁基苯基)二苯胺)](TFB)中引入小分子三(4-咔唑-9-基苯基)胺(TCTa)，提出混合型空穴傳輸層(M-HTL)的設(shè)計(jì)思想，以提升空穴注入效率和傳輸能力(見(jiàn)圖4);相比純的TFB空穴傳輸層，M-HTL顯著提升了器件的空穴注入能力和平衡了器件的載流子輸運(yùn)。更重要的是，我們發(fā)現(xiàn)，M-HTL展現(xiàn)出更優(yōu)異的成膜性，顯著抑制了器件中的載流子泄漏(圖5)，也為高效QLEDs的實(shí)現(xiàn)打下了基礎(chǔ)。

基于上述調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了藍(lán)光CsPbCl3-xBrx QDs的高效復(fù)合，其QLEDs的EQE超過(guò)了23%，大大推動(dòng)了鈣鈦礦QD顯示的商業(yè)化進(jìn)程。

該研究工作，以“Boosting External Quantum Efficiency of Blue Perovskite QLEDs Exceeding 23% by Trifluoroacetate Passivation and Mixed Hole Transportation Design”為題在線發(fā)表于《Advanced Materials》上(Nong et al, Advanced Materials (2024), https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202402325)。
原標(biāo)題：鄭州大學(xué)宋繼中教授AM：藍(lán)光鈣鈦礦QLEDs新突破