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西湖大學(xué)王睿實(shí)驗(yàn)室內(nèi)，添加戊脒（PAD）的黑相甲脒鉛碘鈣鈦礦，它是一種附著在玻璃片上的薄膜，厚度約為700納米。

如果人類和能源問題之間是一場賽跑，那么太陽能電池就像是百米飛人大戰(zhàn)，小數(shù)點(diǎn)后的每一個(gè)數(shù)字，都是科學(xué)家爭奪的焦點(diǎn)。

一直致力于新型鈣鈦礦太陽能電池研究的西湖大學(xué)王睿團(tuán)隊(duì)，又一次在小數(shù)點(diǎn)后實(shí)現(xiàn)了突破。

倫敦時(shí)間6月21日16點(diǎn)，Nature雜志在線發(fā)布了王睿實(shí)驗(yàn)室的最新研究成果，他們找到一種新的甲脒鉛碘鈣鈦礦取向成核方法——加入一種叫“戊脒”的“添加劑”，就可以帶來更好的結(jié)晶度、更低的缺陷，也意味著更高的光電效率和更強(qiáng)的穩(wěn)定性。

研究團(tuán)隊(duì)還通過0.18秒每次的實(shí)驗(yàn)測量頻率和理論計(jì)算，看清了為什么加入“戊脒”就可以實(shí)現(xiàn)取向成核——它可以控制住“肆意生長”的晶體生長方向，為鈣鈦礦太陽能電池的轉(zhuǎn)化效率拓展出更大空間。

知其然，并知其所以然。這是一次原創(chuàng)發(fā)現(xiàn)和原理研究相結(jié)合的成功探索。

“追星”鈣鈦礦

關(guān)于太陽能電池，我們的第一印象是在中國很多城市和村落隨處可見的“藍(lán)色屋頂”，那是硅太陽能電池，已出現(xiàn)很多年。為什么科學(xué)家們還要努力研究鈣鈦礦太陽能電池？這要從鈣鈦礦獨(dú)特的結(jié)構(gòu)說起。

1839年，德國化學(xué)家古斯塔夫·羅斯在俄羅斯烏拉爾山發(fā)現(xiàn)了天然鈦酸鈣（CaTiO3），這是一種ABX3的結(jié)構(gòu)，元素周期表中90%的金屬元素都可以成為鈣鈦礦中的A或B離子，然后組合成一個(gè)八面體，有點(diǎn)像搭積木，不同的“部件組合”會產(chǎn)生不同的效果。
2009年，科學(xué)家研制出了用有機(jī)離子（甲基胺）作鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中的A離子，用鉛作B陽離子，用氯、溴或碘陰離子作X陰離子，這樣做成的材料，可以將光能轉(zhuǎn)化為電能。

而后十年間，鈣鈦礦電池在實(shí)驗(yàn)室實(shí)現(xiàn)單片小面積的光電轉(zhuǎn)化率達(dá)到25%甚至更高，堪比硅太陽能電池四十年的發(fā)展速度。理論上，鈣鈦礦太陽能電池通過疊層方法，光電轉(zhuǎn)化率可以超過40%。并且與硅太陽能電池材料相比，更輕薄、高效、低成本，甚至可以是柔性的。想象一下，未來像刷墻漆一樣，在建筑物外面涂上鈣鈦礦太陽能電池，就給房子供電。

但這種被科學(xué)家寄予厚望的“明星材料”，卻有一個(gè)致命的缺陷，它不是很穩(wěn)定，在低溫下形成，也容易在低溫下分解，且怕水怕氧。所以王睿實(shí)驗(yàn)室內(nèi)大部分的操作，需要在手套箱里完成，那里充入了氮?dú)?，隔絕了水和氧。

“我們的任務(wù)就是對癥下藥，提高鈣鈦礦太陽能電池的轉(zhuǎn)化率和穩(wěn)定性，直至它能真正進(jìn)入并改變?nèi)祟惿睢?rdquo;王睿說。
“長尾巴”戊脒的特效

根據(jù)前文所述的ABX3結(jié)構(gòu)，當(dāng)前光活性黑相甲脒鉛碘鈣鈦礦（FAPbI3）是高效鈣鈦礦光伏最有前景的材料。

有趣的是，從鈣鈦礦的“面相”，能看出它的性能。長得好的甲脒鉛碘鈣鈦礦，呈現(xiàn)黑色，專業(yè)上叫“黑相”；長得不好的晶體，會呈現(xiàn)黃色，專業(yè)上叫“黃相”。黑色材料往往吸光性能好，這與我們的日常生活經(jīng)驗(yàn)相符?？茖W(xué)上的解釋為：“黑相”意味著整齊完整的鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)，電流產(chǎn)生時(shí)可以暢通無阻。

但現(xiàn)實(shí)總不會完美。甲脒鉛碘鈣鈦礦晶體在形成過程中，常常會出現(xiàn)“黑黃相間”的現(xiàn)象。雖然之前的研究者已經(jīng)開發(fā)出一些方法來避免這樣的雜糅，但甲脒鉛碘鈣鈦礦結(jié)晶的速度太快，在數(shù)秒內(nèi)就可以完成，這使得人們一直未能“看清”結(jié)晶過程中的變化機(jī)理。

在王睿實(shí)驗(yàn)室，我們觀看了甲脒鉛碘鈣鈦礦結(jié)晶的整個(gè)過程，在手套箱里，研究人員先把PbI2（碘化鉛）溶液滴在玻璃片上。此時(shí)的玻璃片放在勻膠機(jī)上，正在高速自轉(zhuǎn)。然后，再加入帶有碘甲脒的有機(jī)溶劑，當(dāng)兩種溶液相遇，就會生成甲脒鉛碘鈣鈦礦——一層大約700納米厚的薄膜。
“這個(gè)過程有點(diǎn)像攤煎餅，不過是非常精細(xì)且非?？?。”本項(xiàng)研究的第一作者石鵬舉開玩笑說。

如何在這個(gè)過程中控制只產(chǎn)生“純黑相”的甲脒鉛碘鈣鈦礦？

早在2019年，王睿他們在做鈣鈦礦表面二次生長研究時(shí)，就注意到一種叫“油銨碘”的物質(zhì)可以幫助晶體更好地生長。“油銨碘”是一種帶有“長長尾巴”的有機(jī)化合物，這個(gè)尾巴就是“烷基鏈”。研究團(tuán)隊(duì)猜測，影響晶體生長的關(guān)鍵可能就是“這條尾巴”。

他們選擇了在“攤煎餅”的過程中加入“添加劑”——把三種同樣帶有“烷基鏈”的有機(jī)分子丙脒（PRD）、丁脒（BAD）、戊脒（PAD），分別添加到甲脒鉛碘鈣鈦礦晶體生長過程中。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，擁有最長“烷基鏈”的戊脒，果然效果最好。
0.18秒的秘密

為什么“長尾巴”戊脒可以誘導(dǎo)晶體的生長？

鑒于甲脒鉛碘鈣鈦礦形成過程非?？?，研究團(tuán)隊(duì)引入了X射線衍射（XRD）、傅立葉變換（FTIR）光譜、原位光致發(fā)光（PL）測量、導(dǎo)電原子力顯微鏡（c-AFM）等多種實(shí)驗(yàn)觀測手段全力捕捉，把測量頻率提到0.18秒每次，然后結(jié)合密度泛函理論（DFT）理論計(jì)算方法相互印證。

他們發(fā)現(xiàn)，戊脒的帶電脒基陽離子頭部能夠通過靜電和氫鍵相互作用，錨定在“黑相”鈣鈦礦的八面體空腔中。這種相互作用使戊脒的疏水烷基鏈暴露出來，使其有序堆疊在黑相鈣鈦礦（100）平面上。
我們來解釋下這一過程。（100）平面，可以理解成空間直角坐標(biāo)系里，垂直于z軸的平面，而z軸正是研究團(tuán)隊(duì)希望晶體有序生長的方向。疏水烷基鏈在這個(gè)平面上的出現(xiàn)，讓（100）平面的表面能量降低了64%，最顯著。

表面能是創(chuàng)造物質(zhì)表面時(shí)對分子間化學(xué)鍵破壞的度量，也就是能量越低，越容易在表面形成化學(xué)鍵。通俗地講，就是晶體在這個(gè)面上繼續(xù)生長的“成本”更低，新的結(jié)晶更喜歡在這個(gè)平面上選擇“安家落戶”。

這就是一種被稱為“取向成核結(jié)晶”的調(diào)控。甲脒鉛碘鈣鈦礦在戊脒的烷基鏈引導(dǎo)下實(shí)現(xiàn)向z軸方向的有序生長，不再東倒西歪。而有序生長的晶體結(jié)構(gòu)，可以提升運(yùn)輸載流子的能力，從而提高光電轉(zhuǎn)化的性能。

研究團(tuán)隊(duì)還欣喜地發(fā)現(xiàn)，在戊脒的調(diào)控下，成核過程也相應(yīng)減緩，薄膜的晶粒尺寸也較大，這預(yù)示著更好的使用壽命。

挑戰(zhàn)極限

王睿團(tuán)隊(duì)對于鈣鈦礦電池的研究，就像一條長長的曲線，始終圍繞著光電效率和穩(wěn)定性，螺旋上升。

2019年，王睿讀博期間，在喝咖啡時(shí)突發(fā)奇想：“咖啡可以讓人們情緒穩(wěn)定，那么能不能讓鈣鈦礦的‘情緒’也變得更穩(wěn)定呢？”他嘗試將咖啡因添加到鈣鈦礦太陽能電池中，發(fā)現(xiàn)電池的輸出功率居然真的大大提高！

2022年，王睿與合作團(tuán)隊(duì)在此前工作的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了全新的表面處理策略，使鈣鈦礦電池可穩(wěn)定工作超過2000小時(shí)，這是當(dāng)時(shí)已報(bào)道的最長工作時(shí)間之一。
這一次，他們通過戊脒的探索來優(yōu)化結(jié)晶機(jī)制，適用于改善不同薄膜制備方案下的光伏器件性能。最終的測試數(shù)據(jù)顯示，小面積器件實(shí)現(xiàn)了25.4%的光電轉(zhuǎn)換效率（第三方認(rèn)證25.0%），而大面積模組（27.83cm2，孔徑面積）也實(shí)現(xiàn)了21.4%的第三方認(rèn)證光電轉(zhuǎn)換效率。

在穩(wěn)定性方面，采用戊脒制造的器件在1000多小時(shí)后仍保持了初始光電轉(zhuǎn)化效率的95%；在加速老化測試中，引入戊脒的器件在恒定照明下超過500小時(shí)后仍保持了82%以上。

目前最新報(bào)告的記錄光電轉(zhuǎn)化效率是小面積器件是26%，本次研究并未突破這一數(shù)值。“但這僅僅是戊脒優(yōu)化策略的‘第一次’成績”，王睿說，未來它還有很大的提升空間。“這項(xiàng)研究更重要的意義在于方法優(yōu)化和原理探索同時(shí)進(jìn)行，為接下來的探索鋪平了道路。”

就像人類百米賽跑的成績，科學(xué)家們一直在努力突破鈣鈦礦太陽能電池性能的極限值，相信終有一天，它會照亮我們的生活。

本項(xiàng)研究的第一作者為西湖大學(xué)和浙江大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)的博士研究生石鵬舉，丁勇、丁斌、邢奇宇為共同第一作者。西湖大學(xué)王睿、浙江大學(xué)薛晶晶、加利福尼亞大學(xué)洛杉磯分校UCLA Yang Yang和洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院EPFL Mohammad Khaja Nazeeruddin為共同通訊作者。勞倫斯伯克利實(shí)驗(yàn)室、華北電力大學(xué)、復(fù)旦大學(xué)、馬爾馬拉大學(xué)為合作單位。該工作受到了西湖大學(xué)未來產(chǎn)業(yè)研究中心、西湖大學(xué)物質(zhì)科學(xué)和分子科學(xué)實(shí)驗(yàn)平臺以及白馬湖實(shí)驗(yàn)室的支持。

原標(biāo)題：鈣鈦礦太陽能電池結(jié)晶新策略！Nature報(bào)道西湖大學(xué)王睿團(tuán)隊(duì)研究成果