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解決能源短缺和環(huán)境污染問題的一個理想策略就是開發(fā)和利用太陽能。有機太陽能電池（OSC）具有重量輕、溶液加工成本低、可印刷、可制備成柔性器件等優(yōu)點而備受關注。目前，得益于非富勒烯受體的快速發(fā)展，OSC的最高光電轉換效率（PCE）已突破19%。然而，這些高效率的OSC都是通過旋涂法制備的，很難推廣應用到大面積太陽能電池的制備。相對于旋涂，刮刀涂布是卷對卷印刷工藝的原型工具，可以實現(xiàn)有機太陽能電池的大面積制備。但是，由于OSC體相異質結形貌的形成，是一個秒級時間尺度下的動態(tài)演變的過程。伴隨著刮涂液相成膜，溶劑的揮發(fā)將誘導給/受體相分離、成核、結晶以及分子構象改變等，最終形成復雜的多尺度微觀結構。由于對刮涂過程中溶液剪切效應缺乏深入了解，刮涂器件的PCE滯后于旋涂器件。因此，迫切需要采用多方法結合技術，原位實時研究OSC形貌動態(tài)演變過程和成膜機制。

針對以上問題，上海光源研究團隊經(jīng)過近幾年系統(tǒng)的In-house研究，基于小角散射線站（BL16B1）建立起了有機太陽能電池液相成膜原位掠入射小角X射線散射（GISAXS），原位掠入射廣角X射線散射GIWAXS以及和原位紫外可見光光譜（UV-vis）相結合的實時測量技術（發(fā)明專利：CN202011588432.0，CN 202211683802.8），發(fā)展了用于原位實時測量批量數(shù)據(jù)處理所需的軟件SGTools（J. Appl. Crystallogr. 2022, 55, 195.）。最近，上海高等研究院楊春明副研究員聯(lián)合天津大學葉龍教授等人，應用上述同步輻射原位掠入射X射線散射多方法結合技術，首次揭示了刮涂三元OSC的溶液剪切成膜機制及其構效關系。研究成果以“Real-Time Probing and Unraveling the Morphology Formation of Blade-Coated Ternary Nonfullerene Organic Photovoltaics with In Situ X-Ray Scattering”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。


GISAXS研究發(fā)現(xiàn)，隨著刮速的增加，二元共混薄膜（PM6:N3）的供體相干長度逐漸減小，三元共混薄膜（PM6:N3:N2200）的供體相干長度則是先減小后增大，在中等涂層速度(20 mm/s)下達到一個最小值。而無論二元和還是三元體系，隨著刮速的增加，受體相區(qū)尺寸都是先減小后增大。此外，三元體系的受體相區(qū)尺寸比二元體系的小，說明第三元組分N2200的引入可以減小受體相區(qū)尺寸。這些結果表明，溶液剪切速度是影響活性層相分離的重要因素之一，而第三元組分的添加也將有利于具有適當尺寸微相區(qū)的形成，這將有助于激子的擴散和解離。原位GIWAXS研究得到了OSC剪切液相成膜過程中層狀結晶的晶面間距、峰面積和相干長度隨時間的演化規(guī)律，由此可將成膜過程分為(I)溶解狀態(tài)，(II)成核和生長，(III)溶劑膨脹狀態(tài)和(IV)玻璃態(tài)這四個階段。在中等涂層速度下，二元和三元體系成膜過程中的第二和第三階段相對較長，這將有利于晶體微觀結構的改善和結晶度增加。與二元共混薄膜相比，三元共混體系相關長度的增加過程更長，溶劑膨脹的有序聚集體初始尺寸更小，更有利于提高分子有序堆積和微晶的完善。原位UV-vis吸收光譜時間分辨測量，通過分析供體和受體吸收峰強度和位置隨時間的演變，研究了供體(PM6)和受體(N3)的動態(tài)聚集。結果發(fā)現(xiàn)，無論是二元體系還是三元體系在中等刮速下從溶液到薄膜的轉變階段要比其他刮速所需的時間更長，聚合物和小分子將有足夠的時間用來聚集和結晶，對優(yōu)化微晶結構、提高結晶度有一定的幫助。這也解釋了為什么在中等刮涂剪切速率下OSC表現(xiàn)出了最高的結晶度和更為有序的分子排列。更為重要的是，光電轉換性能測試結果表明，隨著刮速的增加，PCE先升高后降低，中等刮速下器件表現(xiàn)出最佳的光伏特性。因此，形貌-演變-性能間的構效關系以及溶液剪切機制通過該原位實時測量研究得以闡明。

原標題：上海高等研究院在有機太陽能電池溶液剪切原位研究取得重要進展