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近年來，為了深入貫徹落實(shí)“四個革命、一個合作”能源安全新戰(zhàn)略，實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰”“碳中和”戰(zhàn)略目標(biāo)，國家加快推動新型儲能高質(zhì)量規(guī)?；l(fā)展并構(gòu)建新型電力系統(tǒng)。2022年發(fā)布的《“十四五”新型儲能發(fā)展實(shí)施方案》中，液態(tài)金屬電池被列入“十四五”新型儲能核心技術(shù)裝備攻關(guān)重點(diǎn)方向。液態(tài)金屬電池是一種電極和電解質(zhì)全液態(tài)運(yùn)行的新型電池，以液態(tài)金屬和熔鹽分別作為電極和電解質(zhì)，具有儲能成本低、容量易放大、長循環(huán)壽命、高功率密度和高安全性的優(yōu)勢，在儲能領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室材料創(chuàng)新設(shè)計(jì)中心（CAID）寧曉輝教授團(tuán)隊(duì)自2013年起，一直致力于研究液態(tài)金屬電池儲能應(yīng)用的關(guān)鍵技術(shù)：2015年首次提出具有自愈合特性的Li || Bi液態(tài)金屬電池（J. Power Sources275 (2015) 370–376）；2018年繼續(xù)報(bào)道了雙活性金屬的Li || Sb-Bi液態(tài)金屬電池（J. Power Sources381 (2018) 38–45）；2022年進(jìn)一步報(bào)道了具有高能量密度和高倍率性能的Li || Sb-Bi-Te液態(tài)金屬電池（Energy Stor. Mater.53 (2022) 927–936）。寧曉輝教授團(tuán)隊(duì)通過長期的研究發(fā)現(xiàn)，多元合金化電極是提升液態(tài)金屬電池性能的有效方法之一，但如何設(shè)計(jì)更多組元（四元及以上）的高比能電極面臨許多問題，仍然需要進(jìn)一步探索和研究。

針對上述問題，團(tuán)隊(duì)全面總結(jié)和收集了現(xiàn)有鋰基液態(tài)金屬電池的各項(xiàng)數(shù)據(jù)，提出一種基于實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的循環(huán)設(shè)計(jì)方法，通過機(jī)器學(xué)習(xí)加速設(shè)計(jì)具有綜合優(yōu)異性能的新型四元合金電極。在每一次循環(huán)中，團(tuán)隊(duì)不斷擴(kuò)充并逐漸開發(fā)了一個高質(zhì)量的液態(tài)金屬電池?cái)?shù)據(jù)集，其中設(shè)計(jì)了41種不同特征作為有效的輸入?yún)?shù)，從而顯著提高了模型的預(yù)測能力，并選擇適當(dāng)?shù)臋C(jī)器學(xué)習(xí)算法來準(zhǔn)確預(yù)測熔點(diǎn)、放電電壓、放電能量和能量密度，實(shí)際的預(yù)測誤差僅為0.17%-7.38%。最終設(shè)計(jì)的Li||Sb-Bi-Sn-Pb液態(tài)金屬電池具有低熔點(diǎn)（<500℃）、高庫侖效率（~99%）、高能量效率（~87%）和高能量密度（~280 Wh /kg），是一種極具吸引力的儲能候選技術(shù)。該方法超越了傳統(tǒng)電極設(shè)計(jì)的局限性，表現(xiàn)出巨大的潛力，同時也為多元合金化電極的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖1（a）展示了整個電極設(shè)計(jì)的工作流程，它由兩個主要部分組成：循環(huán)設(shè)計(jì)和條件約束。將建立好的兩個初始的數(shù)據(jù)集輸入至循環(huán)設(shè)計(jì)中，輸出所有潛在的電極材料，隨后通過條件約束，人為地篩選出具有高比能的新型液態(tài)金屬電池電極材料。因此，使用循環(huán)設(shè)計(jì)來探索潛在的電極對于最終獲得新型電極材料是至關(guān)重要的。循環(huán)設(shè)計(jì)的思路和組成在圖1（b）中顯示，包括一個主循環(huán)和一個次循環(huán)，主循環(huán)的作用是驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測值的匹配度，同時將每一次快速驗(yàn)證得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擴(kuò)充至原始數(shù)據(jù)集中，而次循環(huán)則是考慮到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證失敗的可能性，需要重新調(diào)整預(yù)測模型及算法策略。這種基于實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的循環(huán)設(shè)計(jì)方法，不僅可以有效地通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果對預(yù)測模型進(jìn)行糾正，從而避免模型過擬合或數(shù)據(jù)泄露等問題，還可以擴(kuò)充原始數(shù)據(jù)，為模型預(yù)測提供充足的訓(xùn)練數(shù)據(jù)來達(dá)到更佳的預(yù)測效果。


最終篩選出的Li||Sb20Bi60Sn10Pb10和Li||Sb50Bi30Sn10Pb10液態(tài)金屬電池具有綜合優(yōu)異的性能，并通過0.5 Ah級別液態(tài)金屬電池進(jìn)行測試驗(yàn)證，如圖2所示。Li||Sb20Bi60Sn10Pb10電池在500℃運(yùn)行溫度下以100 mA cm-2穩(wěn)定運(yùn)行150循環(huán)，平均放電容量為0.47 Ah，庫倫效率為99%，能量效率為87%，放電能量可達(dá)0.28Wh，即使在大電流密度下（1000 mA cm-2），其能量效率也接近60%，具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。而Li||Sb50Bi30Sn10Pb10電池則具有最高的能量密度（~280 Wh/kg）和最低的成本（~70 $/kWh），其庫倫效率為98%，且在大電流密度下（1000 mA cm-2），其容量保持率依舊高達(dá)90%。


該成果以《機(jī)器學(xué)習(xí)加速設(shè)計(jì)液態(tài)金屬電池電極材料》（Accelerated design of electrodes for liquid metal battery by machine learning）為題發(fā)表于《儲能材料》（Energy Storage Materials, IF=20.831）。西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室材料創(chuàng)新中心（CAID）為論文的唯一通訊單位，寧曉輝教授為論文的通訊作者，碩士生周涵為論文的第一作者。此研究得到國家自然科學(xué)基金委（51874228）、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2018YFB0905600）及王寬城教育基金的資助支持。

原標(biāo)題： 西安交大科研團(tuán)隊(duì)在液態(tài)金屬電池儲能技術(shù)領(lǐng)域取得新進(jìn)展