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將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，不僅能促進(jìn)可再生能源的存儲(chǔ)，還能實(shí)現(xiàn)能源小分子（二氧化碳、水等）的高效利用，是“雙碳”領(lǐng)域重要的學(xué)術(shù)前沿。天津大學(xué)新能源化工團(tuán)隊(duì)在光電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域領(lǐng)域深耕多年，近期該團(tuán)隊(duì)又在人工光合成領(lǐng)域取得新進(jìn)展，實(shí)現(xiàn)了新型電極結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，新型反應(yīng)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)和新反應(yīng)路徑的辨析。

光電水分解制氫反應(yīng)模擬了自然光合作用的光反應(yīng)。為了避免電解液腐蝕，需要沉積保護(hù)層（圖1a）。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備了一種非連續(xù)的疏水有機(jī)保護(hù)層（有機(jī)硅烷），這種疏水性的保護(hù)層具有不連續(xù)的孔，可以形成薄的氣體層，從而將吸光基底與電解液分離，同時(shí)金屬鉑助催化劑仍可以與電解液進(jìn)行接觸。利用該電極，水分解制氫的電流密度達(dá)到了35 mA/cm2，光電反應(yīng)穩(wěn)定性超過(guò)了110小時(shí)（Nature Commun.2022, 13, 4460，圖1b）。相比于水分解制氫反應(yīng)，（光）電催化二氧化碳過(guò)程，則是模擬了自然界中光合作用的暗反應(yīng)，從而獲得含碳化合物。通過(guò)保留C-O鍵，可以提高還原產(chǎn)物中含氧產(chǎn)物（如甲醇、乙醇等）的選擇性。該團(tuán)隊(duì)提出了一種增強(qiáng)氧原子吸附的反應(yīng)路徑設(shè)計(jì)策略，促進(jìn)了具有氧鍵合構(gòu)型的甲?；虚g體（*OCHO*）的生成。結(jié)合高壓反應(yīng)器，最終在－1.1 V vs SHE（標(biāo)準(zhǔn)氫電極）的電勢(shì)和4 MPa的反應(yīng)壓力條件下，實(shí)現(xiàn)了最高80.4%的甲醇法拉第效率（Nature Commun.2022, 13, 7768）。然而，單獨(dú)的電催化過(guò)程往往需要消耗較多的電能。引入光生電壓，有望最終構(gòu)建無(wú)偏壓的“人工樹(shù)葉”。該團(tuán)隊(duì)展示了一種用于二氧化碳還原的光電化學(xué)流動(dòng)反應(yīng)器，該反應(yīng)器具有背照式硅基光陽(yáng)極，其中系統(tǒng)的光生電壓達(dá)到了0.7 V，大大減少了系統(tǒng)的外加偏壓。在此基礎(chǔ)上，利用陰極的銀基催化劑，使系統(tǒng)的太陽(yáng)能到一氧化碳化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了2.42%（Nature Commun.2022, 13, 7111，圖1c）。延長(zhǎng)產(chǎn)物的碳鏈，獲得高價(jià)值精細(xì)化學(xué)品、醫(yī)藥中間體，可以進(jìn)一步提高人工光合成的經(jīng)濟(jì)性。該團(tuán)隊(duì)提出了一種具有可控鈀位點(diǎn)比率的鈀/銅催化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)苯甲醛偶聯(lián)反應(yīng)。在−0.40 V vs. RHE（可逆氫電極）電勢(shì)下實(shí)現(xiàn)了氫化安息香（可用于合成止痛藥）的高效生成，產(chǎn)率為85.3%，反應(yīng)速率達(dá)1.27 mmol/mg/h（Nature Commun.2022, 13, 7909，圖1d）?；谠诠怆娀瘜W(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域的重要貢獻(xiàn)，該團(tuán)隊(duì)受邀為Accounts of Materials Research撰寫封面綜述論文（doi: 10.1021/accountsmr.2c00175），系統(tǒng)闡述其研究范式。


圖1光電化學(xué)儲(chǔ)能的最新進(jìn)展。（a）光電極與人工樹(shù)葉；（b）具有有機(jī)保護(hù)層的新型光電極結(jié)構(gòu)示意圖；（c）裝配光陽(yáng)極的流動(dòng)光電反應(yīng)器；（d）高價(jià)值長(zhǎng)碳鏈有機(jī)物的可控合成。

上述研究結(jié)果深化了對(duì)光電催化反應(yīng)中光生電壓的產(chǎn)生、載流子的傳輸以及表面催化機(jī)理的認(rèn)知。提出的對(duì)光生載流子傳輸行為進(jìn)行精確調(diào)控的思路，以及精細(xì)調(diào)節(jié)原子排布和元素雜化模式的方法，可以擴(kuò)展應(yīng)用到其他半導(dǎo)體、金屬電極材料的創(chuàng)制上，促進(jìn)了太陽(yáng)能的高效大規(guī)模存儲(chǔ)。 

原標(biāo)題：天津大學(xué)新能源化工團(tuán)隊(duì)在光電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展