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鈉離子電池因其成本低廉、資源充足，被譽(yù)為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的核心儲(chǔ)能技術(shù)之一，已經(jīng)被列入國家“十四五”規(guī)劃的重點(diǎn)優(yōu)先發(fā)展方向。目前發(fā)展高能量密度、高功率密度的鈉離子電池受限于高性能關(guān)鍵電極材料，開發(fā)具有高倍率和高容量（“雙高”）的鈉離子電池負(fù)極材料尤為重要。相比于發(fā)展成熟的鋰離子電池負(fù)極，鈉離子電池負(fù)極研究還不夠深入，“雙高”負(fù)極材料類型目前稀缺。鈉離子負(fù)極中合金化型材料（Si、Ge、Sn等）具有極高理論容量，但其在嵌/脫鈉過程中產(chǎn)生巨大的體積膨脹/收縮，導(dǎo)致負(fù)極顆粒粉化、容量快速衰減。從理論上講，將Si、Ge、Sn等納米顆粒尺寸減小到原子水平、并分散到空曠導(dǎo)電結(jié)構(gòu)中，可最大限度利用其儲(chǔ)鈉容量并保持優(yōu)異循環(huán)特性。然而，傳統(tǒng)物理限域法難以實(shí)現(xiàn)原子簇尺度制備，導(dǎo)致抑制納米點(diǎn)體積變化的效果仍有待提高，另外該法對于高倍率性能的提升并不顯著。

中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所先進(jìn)材料與新能源應(yīng)用研究團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)和天津理工大學(xué)等共同合作研究，提出將原子級分布的硅/鍺/錫引入結(jié)構(gòu)空曠的剛性導(dǎo)電框架中，通過調(diào)整化學(xué)鍵強(qiáng)弱，優(yōu)化晶體結(jié)構(gòu)排列，構(gòu)建了一種具有高容量、高倍率性能的鈉離子電池負(fù)極材料GeTiS3。原子級Ge為“化學(xué)剪刀”實(shí)現(xiàn)其在Ti-S框架中的均勻分散。結(jié)合了Ge基負(fù)極材料高容量以及TiS2負(fù)極材料高倍率的特性。在低電流下可逆容量達(dá)到 678 mAh g-1，在32 C超高倍率下循環(huán)10000次容量保持率接近100 %。該負(fù)極材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略可推廣到Si、Sb、Sn等合金化型負(fù)極材料設(shè)計(jì)和制備中。

GeTiS3的晶體結(jié)構(gòu)由封端Ge原子和邊共享的TiS6八面體組成，形成雙鏈結(jié)構(gòu)。掃描電子顯微鏡（SEM）表明得到的GeTiS3呈現(xiàn)微米級的棒狀形貌。沿[100]區(qū)域軸的SAED圖顯示出不同的衍射點(diǎn)，這些衍射點(diǎn)對應(yīng)到正交GeTiS3的(0-13)、(0-11)、(0-1-1)和(004)面。沿[100]方向的ADF和ABF成像表明，局域原子分布和晶體結(jié)構(gòu)與正交GeTiS3相一致。

對比GeTiS3、TiS2和Ge-C，在0.3C的電流密度下，GeTiS3表現(xiàn)出最高的容量646.8 mAh g-1。此外，GeTiS3表現(xiàn)出更優(yōu)的倍率性能，在16C下，仍保持227 mAh g-1。在電流密度為3、8、16和32 C時(shí)，GeTiS3負(fù)極表現(xiàn)了出色的長循環(huán)性能。為進(jìn)一步探究GeTiS3的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，在0.2 ~ 2.5 mV s-1的掃描速率下進(jìn)行了CV測試。對應(yīng)的log(i)和log(v)之間進(jìn)行線性擬合，峰1和峰2的b值分別為0.86和0.53，表明GeTiS3負(fù)極在1.5 V和2.1 V時(shí)分別表現(xiàn)出了贗電容和擴(kuò)散控制的行為。在掃描速率為1 mV s-1時(shí)，CV曲線的陰影部分占總?cè)萘康?7 %。在循環(huán)過程中贗電容和擴(kuò)散控制共存，然而大多數(shù)Na+在GeTiS3中的存儲(chǔ)可以歸因于擴(kuò)散控制過程。GeTiS3的Na+擴(kuò)散系數(shù)最大為9.1 × 10-11 cm2 s-1。電化學(xué)阻抗譜(EIS)進(jìn)一步表明GeTiS3具有比Ge-C、Ge-TiS2和TiS2更小的電荷轉(zhuǎn)移電阻，表明GeTiS3具有增強(qiáng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

相關(guān)研究成果以“Tailoring Ultrafast and High-Capacity Sodium Storage via a Binding Energy-Driven Atomic Scissor”為題發(fā)表于Advanced Materials期刊。論文第一作者為上海硅酸鹽所博士研究生彭柏鑫、呂卓然及助理研究員許樹茂博士，通訊作者為上海硅酸鹽所黃富強(qiáng)研究員和天津理工大學(xué)董辰龍博士。

論文工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（No. 2019YFA0210600）、國家自然科學(xué)基金（No. 51922103，No. 51972326）等項(xiàng)目的資助和支持。


原標(biāo)題：上海硅酸鹽所在超快鈉存儲(chǔ)的鈉離子電池負(fù)極研究方面取得新進(jìn)展