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又一新紀錄:全聚合物太陽能電池效率突破17%!
日期:2022-03-31   [復制鏈接]
責任編輯:sy_hudie 打印收藏評論(0)[訂閱到郵箱]
 有機太陽能電池由于其輕薄、透明、柔性、易加工等特點,近年來得到科研群體的廣泛關注。

目前基于聚合物給體和小分子受體的太陽能電池已經(jīng)突破18%的能量轉(zhuǎn)化效率, 達到可以商業(yè)化的標準。全聚合物太陽能電池(all-PSC)最近成為領域內(nèi)競相研究的熱點,由于聚合物鏈間的穩(wěn)定二級結(jié)構(gòu),可以賦予光伏器件優(yōu)越的形貌穩(wěn)定性、機械穩(wěn)定、光熱穩(wěn)定性,從而使得器件壽命延長,滿足實際應用。

近期,香港科技大學顏河課題組研發(fā)了一種基于乙烯鏈接基元的聚合物受體(PY-V-γ),用來增強聚合物鏈內(nèi)的共平面性與主鏈剛性程度,從而增強鏈內(nèi)共軛、減少構(gòu)象混亂度,進而增強鏈間堆積,提升光伏轉(zhuǎn)化效率。

密度泛函計算發(fā)現(xiàn),相較于傳統(tǒng)使用的噻吩(PY-T-γ)、聯(lián)噻吩鏈接基元(PY-2T-γ),乙烯單元與端基片段的二面角接近于0度,遠小于其余兩者接近20度的二面角,大大增強了鏈內(nèi)的電子云共軛。而由于聯(lián)噻吩擁有額外的一根可以自由轉(zhuǎn)動的σ單鍵,PY-2T-γ的共平面成度與構(gòu)象穩(wěn)定性都被大大削弱了。分子動力學模擬表明,PY-V-γ同時擁有最小的鏈末端距與二面角分布,再次印證構(gòu)象穩(wěn)定性的趨勢:PY-V-γ > PY-T-γ > PY-2T-γ,而穩(wěn)定的聚合物骨架將有利于鏈間堆積與電荷傳輸。





圖1.密度泛函及分子動力學模擬結(jié)果

因此,基于PM6: PY-V-γ的光伏器件實現(xiàn)了17.1%的能量轉(zhuǎn)化效率,這也是目前報道的最高二元全聚合物太陽能電池效率。相較于另外兩個全聚合物體系,顯著提升的填充因子(FF)得益于更加好的鏈內(nèi)共軛與剛性的分子構(gòu)象。



圖2.光伏器件效率表征結(jié)果;激子解離、電荷收集、電荷復合結(jié)果

紫外可見光譜中增強的0-1、0-2峰體現(xiàn)了PY-V-γ鏈內(nèi)更好的電子云共軛,而GISAXS實驗表明PM6:PY-V-γ形成了更大的結(jié)晶相與較少的的混合相,得益于PY-V-γ中增強的分子間堆積性質(zhì)。



圖3. 材料光譜吸收及電化學性質(zhì)



圖4.相分離表征結(jié)果(GISAXS)
 
此外,基于上述PM6:PY-V-γ優(yōu)秀的光伏性質(zhì),我們又將其用于柔性器件的加工制備。在基于polyethylene naphthalate (PEN)/ITO/PEDOT:PSS/PM6:PY-V-γ/PNDIT-F3N/Al的器件結(jié)構(gòu)中,仍然可以實現(xiàn)接近14%的光伏轉(zhuǎn)換效率。值得注意的是,其柔性器件的機械穩(wěn)定性在經(jīng)過1000次循環(huán)彎折實驗后,仍保持著90%的初始效率,這體現(xiàn)了全聚合物太陽能電池優(yōu)越的機械性能,有望用于可穿戴電子設備。



圖5.器件穩(wěn)定性及柔性器件結(jié)果

最后,作者又對于這一系列聚合物受體的理想幾何構(gòu)型進行了討論。由于Y系列小分子的彎形骨架,使得重復單元之間應當按照“S”形狀進行排列,總體呈現(xiàn)出中心對稱的性質(zhì)(C2h)。而由于噻吩鏈接基元的軸對稱性質(zhì)(C2v),這將打破原本中心對稱的鏈走向,造成一個30度的傾斜角與彎曲的聚合物鏈。此外,噻吩單元還會給兩側(cè)單體帶來不同的化學環(huán)境,從而引入更多的結(jié)構(gòu)混亂度。而對于中心對稱的乙烯單元,則不存在上述問題,繼而保持平行的鏈走向、共平面且剛性的鏈構(gòu)象。雖然聯(lián)噻吩也是中心對稱的鏈接單元,但是中間自由度極高的單鍵是降低共軛與構(gòu)象穩(wěn)定性的主要原因。



圖6.理想dimer重復單元幾何構(gòu)型分析

小結(jié):

本工作表明通過引入中心對稱的剛性片段來增強聚合物受體鏈內(nèi)的電子共軛與構(gòu)象穩(wěn)定性是實現(xiàn)高效、穩(wěn)定的全聚合物太陽能電池的關鍵,為進一步優(yōu)化all-PSCs性能提供了方向。

原標題:又一新紀錄:全聚合物太陽能電池效率突破17%!
 
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