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前言
近日，清華大學(xué)材料學(xué)院南策文院士、林元華教授研究團(tuán)隊在無鉛儲能介電材料研究中取得重要進(jìn)展，通過對弛豫鐵電薄膜材料的穩(wěn)定的超順電設(shè)計，實現(xiàn)了介電儲能性能的顯著提升，達(dá)到了152 J/cm3的超高儲能密度。該成果可為下一代高端儲能電容器提供關(guān)鍵材料和技術(shù)，也為介電新材料開發(fā)和其他基于弛豫鐵電的功能優(yōu)化提供了新的途徑。
介電儲能電容具有充放電速度快、功率密度高、耐壓能力強等特性，在能源電力、電子電路系統(tǒng)中具有廣泛應(yīng)用。但介電電容的能量密度相對較低，開發(fā)具有高儲能密度、高效率的介電材料，是實現(xiàn)儲能器件小型化、集成化的核心，也是當(dāng)前材料科學(xué)研究的一個前沿和熱點。團(tuán)隊前期研究成果表明，具有納米鐵電疇結(jié)構(gòu)的弛豫鐵電薄膜是目前最有潛力的材料體系之一，已實現(xiàn)~100J/cm3的儲能密度和60~80%的儲能效率（Science365, 578 (2019)）。然而，電疇翻轉(zhuǎn)能壘引起的損耗，限制了相關(guān)儲能性能的進(jìn)一步提升。

在這一工作中，團(tuán)隊提出超順電態(tài)設(shè)計以抑制介電損耗、提升儲能性能。與典型鐵電材料（在相變溫度以上電疇直接消失）不同，弛豫鐵電體具有彌散的相變過程，在“平均相變溫度”（對應(yīng)介電常數(shù)最大值）以上很寬的溫區(qū)內(nèi)仍可以保持一定的極性電疇結(jié)構(gòu)。在這一溫區(qū)（即超順電態(tài)）中，電疇體積相對于低溫態(tài)進(jìn)一步減小、耦合減弱，其翻轉(zhuǎn)能壘可降至與熱擾動同一量級，電疇因此可以更容易地發(fā)生極化翻轉(zhuǎn)，從而顯著抑制損耗。采用相場計算對多種弛豫鐵電成分的模擬結(jié)果表明，在超順電態(tài)溫區(qū)中儲能密度和效率可以實現(xiàn)綜合優(yōu)化（圖1）。

圖1. 弛豫鐵電中超順電態(tài)設(shè)計及其介電、極化、儲能性質(zhì)的相場模擬
團(tuán)隊設(shè)計制備了一系列Sm摻雜BiFeO3-BaTiO3（Sm-BFBT）的弛豫鐵電薄膜(厚度約0.6 μm)，通過Sm離子引入的局域化學(xué)、結(jié)構(gòu)和電學(xué)異質(zhì)性，降低相變溫度，獲得滿足實際應(yīng)用需求的室溫超順電態(tài)（圖2）。寬溫區(qū)二階非線性光學(xué)（SHG）探測和高分辨掃描透射電子顯微鏡（STEM）等手段證明了室溫超順電薄膜中仍保持若干個晶胞大小的極性電疇結(jié)構(gòu)和疇間耦合（圖3）。由此，在成分優(yōu)化的室溫超順電薄膜中獲得損耗的顯著抑制，并保持了較高的極化，從而實現(xiàn)了152 J/cm3的高儲能密度和優(yōu)異的儲能效率（>90% @3.5 MV/cm; >77% @ 5.2 MV/cm）。同時，薄膜表現(xiàn)出優(yōu)異的充放電循環(huán)可靠性（一億次循環(huán)后性能衰減小于5%），在-100－150oC溫度范圍內(nèi)亦保持性能穩(wěn)定。

相關(guān)成果以“超順電態(tài)弛豫鐵電中的超高儲能密度”（Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics）為題，于10月1日在線發(fā)表于國際著名期刊《科學(xué)》（Science）上。材料學(xué)院已畢業(yè)博士生潘豪和2017級博士生藍(lán)順為文章的共同第一作者，林元華教授、南策文院士及中科院物理所金奎娟研究員為文章共同通訊作者。論文重要合作者包括北京理工大學(xué)黃厚兵研究員、賓夕法尼亞州立大學(xué)陳龍慶教授，中科院物理所谷林研究員、張慶華研究員、郭爾佳研究員，劍橋大學(xué)Judith L. MacManus-Driscoll教授，南洋理工大學(xué)王驍助理教授，清華材料學(xué)院易迪助理教授、孟繁琦博士、劉亦謙博士等相關(guān)人員。本工作獲得了國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項目等的資助。

原標(biāo)題：清華大學(xué)《Science》：高儲能密度無鉛介電材料新進(jìn)展！