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青島能源所揭示有機光伏活性層內(nèi)的分子間相互作用協(xié)同機制
日期:2021-09-26   [復(fù)制鏈接]
責任編輯:sy_hudie 打印收藏評論(0)[訂閱到郵箱]
 近年來,有機光電材料和器件工藝不斷創(chuàng)新,推動了有機太陽能電池事業(yè)的發(fā)展。然而,關(guān)于活性層內(nèi)部復(fù)雜的分子間相互作用知之甚少。分子間相互作用機制的研究對調(diào)控活性層微結(jié)構(gòu)和激子、電荷行為至關(guān)重要。A-D-A型小分子受體(SMA)因其獨特的推拉電子結(jié)構(gòu)而具有較強的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT)效應(yīng)、易于調(diào)節(jié)的吸收范圍和帶隙及優(yōu)異的平面性,有利于活性層形成良好的納米互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。SMA主要由π共軛骨架、側(cè)鏈和缺電子端基組成。端基之間的π-π堆積為SMA排列提供了主要電荷傳輸通道,此外,在活性層端基與給體材料(D)之間存在分子間相互作用也已被證實。因此,利用端基工程調(diào)控受體分子間(A/A)及給受體分子間(D/A)相互作用對構(gòu)建高效的有機光伏具有重要意義。

中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所先進功能材料與器件研究組基于此前的SMA側(cè)鏈工程及分子間相互作用的研究(Advanced Materials,2019,31,1807832;The Innovation,2021,2,100090;Advanced Functional Materials,2021,30,2007088),開展了活性層內(nèi)分子間相互作用的協(xié)同研究。該研究將三種端基DCI、CPTCN和F-DCI分別引入甲氧基取代的引達省并二噻吩(IDT)共軛骨架,并引入丁基苯基(C4Ph)側(cè)鏈調(diào)控其結(jié)晶性和共混性行為,合成了三種SMAs(LA15、LA16和LA17,圖1),并從D/A和A/A分子間相互作用的雙重視角探究了其對光伏性能的影響。研究表明,不同的端基影響受體的結(jié)晶度和靜電勢(ESP)分布,進而調(diào)控A/A和D/A分子間的相互作用。LA15表現(xiàn)出中等的結(jié)晶度A/A相互作用,但其合適的ESP分布誘導(dǎo)產(chǎn)生適中的D/A分子間相互作用,獲得了13.10%的光伏效率。LA17由于異構(gòu)體的存在表現(xiàn)出弱A/A相互作用,但其大的靜電勢誘導(dǎo)產(chǎn)生明顯增強的D/A相互作用,從而產(chǎn)生了嚴重的電荷復(fù)合,效率低至12.07%。相反,高結(jié)晶度的LA16具有強A/A相互作用及適中的ESP分布帶來相對較弱的D/A相互作用,二者協(xié)同作用獲得了最優(yōu)的BHJ形貌、電荷傳輸和最低復(fù)合損失,得到了最佳器件效率。

受體分子間A/A相互作用與材料分子堆積和結(jié)晶性密切相關(guān),因而該研究中采用結(jié)晶性來定性評估A/A相互作用強度。而D/A相互作用通過ESP分布、Flory-Huggins相互作用參數(shù)(χ)及分子動力學(xué)分析(圖2)。研究顯示,BHJ的微觀結(jié)構(gòu)與光伏性能受A/A和D/A相互作用的共同影響,較強的A/A相互作用有利于增強分子堆積,形成優(yōu)良的電荷傳輸通道,但過強的A/A相互作用會導(dǎo)致大聚集體的產(chǎn)生,增強激子復(fù)合。同時,過強的D/A相互作用易形成過度共混的形貌特征,增加電荷復(fù)合損失,適度的D/A相互作用有助于BHJ形成良好的納米互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和分子取向。因此,均衡的A/A和D/A相互作用可以改善太陽能電池的電荷傳輸及電荷復(fù)合損失,有利于構(gòu)建高效的有機光伏體系(圖3)。

近日,相關(guān)研究成果以Balancing Intermolecular Interactions between Acceptors and Donor/Acceptor for Efficient Organic Photovoltaics為題,發(fā)表在Advanced Functional Materials上。研究工作得到中科院青年創(chuàng)新促進會、國家自然科學(xué)基金、山東能源研究院等的資助。


 
圖1.小分子受體LA15-LA17的合成路線及結(jié)構(gòu)式

 

 
圖2.(a)端基與SMAs的ESP圖;(b、c)端基中原子的平均ESP和ESP區(qū)域分布;(d、e)SMAs中原子的平均ESP和ESP區(qū)域分布;(f)SMAs薄膜接觸角圖


 
圖3.分子間相互作用對BHJ形貌的影響示意圖

原標題:青島能源所揭示有機光伏活性層內(nèi)的分子間相互作用協(xié)同機制

 
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來源:瀟湘晨報
 
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